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第一作者：陈周泽 Loic Jiresse Nguetsa Kuate

通讯作者：卢昶雨 施伟龙

通讯单位：河北地质大学 江苏科技大学 

DOI: 10.1016/j.seppur.2024.129751

在环境保护和可持续发展的时代，人类对海产品的需求不断增加，导致海水养殖场大量出现，而海水中病毒的多样性导致传染病在海产养殖业中传播，从而严重威胁海洋生态系统和人类健康。作为广谱抗生素之一，四环素（TC）被广泛用于预防传染病和消灭海洋中的病原微生物。然而，TC分子的强毒性使其能够通过海洋生物的排泄物进入水生环境，导致抗生素浓度达到303纳克/升，引发细菌耐药性和生物毒性等问题，威胁生态系统。值得注意的是，太阳能驱动海水蒸发技术具有高效、环保的特点，不仅能有效净化海水资源，还可作为淡水资源的替代和增量技术，对实现节能淡水生产和海洋净化具有重要意义。

更具体地说，基于太阳能驱动的光催化技术具有清洁、可再生、无需添加氧化剂等优点，利用光热转换材料在太阳照射下通过氧化反应将海水中的有机污染物分解为二氧化碳和水，并能引起水体相变，实现界面蒸发，从而获得淡水资源，因此引起了研究人员的关注。值得一提的是，材料的成本问题是制备太阳能蒸发器过程中值得注意的关键因素，虽然目前已经提出了许多制备太阳能蒸发器的先进材料，但高昂的成本以及制备过程的复杂性限制了其在工业生产中的大规模应用。因此，一种优秀的太阳能蒸发器材料应具有廉价、无毒、优异的可见光吸收能力和光热转换效率等优点。

与传统的昂贵而复杂的金属纳米颗粒和半导体材料相比，氮化石墨碳（g-C3N4）作为一种共价化合物，具有成本低、易于制备、独特的晶格结构和优异的可见光吸收性能等特点，引起了研究人员的关注。最近，我们的研究小组通过一步煅烧法将荧光桃红B和尿素偶联，制备出了具有优异光热效应的黑色石墨氮化碳（CN-B），其在可见光照射下对TC的光催化降解率（92%）是纯g-C3N4的1.3倍（69%）。尽管如此，考虑到光催化粉末在实际应用中往往受到材料稳定性差、光吸收效率弱、催化剂回收困难等因素的制约，严重阻碍了其在水处理领域的大规模应用。因此，为了应对这些挑战，在光催化剂体系中寻找一种能将太阳能驱动的蒸发和光催化降解功能有效集成到单一材料平台中的支撑材料，为实现海水净化提供了一种有效的途径。

壳聚糖（CS）是一种由甲壳素脱乙酰化产生的天然碱性阳离子可再生聚合物，具有生物相容性、无毒、可生物降解等特性，因此在生物传感器和储能装置中有着广泛的应用。此外，由于CS分子结构中含有氨基和羟基，因此很容易连接形成大面积聚合物，从而形成具有均匀多孔结构和相互连接的三维通道的CS气凝胶，这些气凝胶可转化为具有一定取向的纳米片，并趋向于堆叠在一起形成挤压型三维多孔结构，可用作光催化系统中粉末的基质材料，实现优异的光吸收效果。然而，值得注意的是，尽管CS基蒸发器具有上述优点，但在空气环境中容易收缩，导致其容易分解以及物理机械性能较差，从而降低了其实用性。作为一种设想，CN-B材料独特的氰基以及光热特性可从两个方面优化CS：(i) CN-B的光热特性可提高CS的热稳定性，使其在高温下不易分解或失去功能；(ii) CN-B独特的氰基可与CS中的官能团耦合，提高CS的拉伸强度和硬度，从而改善其机械特性。

Scheme 1 Preparation process diagrams of (a) CN-B photocatalyst, (b) CN-B/CS aerogel and (c) CN-B/CS hydrogel.

Fig.1 (a) Digital photographs of the CN-B/CS hydrogel. (b, c) SEM images of CN-B/CS hydrogel. (d) HAADF-SEM and corresponding elemental mapping images (C, N, O and Na) of CN-B/CS hydrogel. (e) XRD patterns and (f) FTIR spectra of CS, CN/CS and CN-B/CS samples. (g) Contact angle image of CN-B/CS hydrogel.

Fig.2 (a) Stress-strain curves of CS, (b) CN/CS and (c) CN-B/CS hydrogels. (d) Stress-strain curves and (e) Force-displacement curves for 20-cycle fatigue testing of CN-B/CS hydrogel at 50% compressive strain. 

Fig.3 (a) UV-Vis-NIR absorption spectra of CS, CN/CS and CN-B/CS hydrogels. (b) Schematic diagram of the experimental setup for photothermal testing. (c) Infrared images of CS, CN/CS and CN-B/CS hydrogels under simulated 1 sun irradiation and (d) corresponding surface temperature curves.

Fig.4 (a) Photothermal conversion efficiency of CS, CN/CS and CN-B/CS composite hydrogels. (b) Mass change of pure water and prepared samples under 1 solar irradiation. (c) Enhancement factor of evaporation rate (ΔR). (d) Evaporation rate variation of CN-B/CS composite hydrogel at different salt concentrations. (e) Image of the anti-salt deposition process on the CN-B/CS surface within 1 h. (f) Evaporation schematic of CN-B/CS composite hydrogel.

Fig.5 (a) TC degradation efficiency of prepared samples and the (b) corresponding degradation rate constants. Photodegradation rate curves of CN-B/CS hydrogel at (c) different TC concentrations and (d) under different light intensity conditions (TC concentration: 50 mg/L). (e) PL spectra, (f) EIS plots and (g) photocurrent response curves of CN-B/CS hydrogel at different temperatures, (h) TC degradation curves and (i) corresponding degradation rate constants of CN-B/CS hydrogel at different temperatures (Note: TC concentration: 100 mg/L).